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A história apresenta a trajetória de Bonnie (Holliday Grainger, de The Borgias), uma garçonete que se muda para o Texas com a mãe Emma (Holly Hunter, de Top of the Lake).
Lá ela conhece Clyde (Emile Hirsche) que, na companhia do irmão Buck (Lane Garrison) e de outros, forma uma gangue para praticar diversos assaltos a pequenos bancos, lojas e postos de gasolina. Ao se unir ao grupo, Bonnie também passa a ser procurada pela polícia, liderada por Frank Hunter (William Hurt, de Damages), um patrulheiro do Texas.